论文题目：生物作用下的粘性细颗粒泥沙絮凝机制
摘要：絮凝（Flocculation）是粘性细颗粒泥沙（Fine cohesive sediment）运动中的一个重要过程。在天然水体中,大部分的粘性细颗粒泥沙以絮团（Floc）的形式进行运动,由于絮团具有不同于分散泥沙颗粒的特殊性质,其对泥沙悬浮、输运、沉降、固结以及再悬浮等过程有显著影响。絮凝涉及矿物和生物颗粒的聚集、分散和重构等复杂过程,目前仍未得到充分的解释。因此,对泥沙絮凝的研究,是泥沙运动力学中的重要科学问题,不仅有利于泥沙模型的预测,而且有利于研究泥沙颗粒所携带的重金属、有机污染物和营养物等物质迁移过程,更有助于解决生态环境的保护等问题。粘性细颗粒泥沙广泛存在于河流、河口及其邻近区域。在气候和环境不断变化的背景下,随着长江河口地区经济快速发展,人类活动对于河口航运、水土资源的开发力度不断加大,航道和潮滩等地区的冲淤问题日益凸显,并影响着地貌和生态环境的演化。在河口径潮流作用力下,絮凝影响因素多,机制复杂,其发育、输运及沉降过程仍无法准确预测。因此,对河口地区泥沙絮凝的研究,具有理论和应用方面的迫切需求,不仅有利于改进只考虑恒定沉速泥沙模型,而且有利于解决河道治理、航道淤积、水库和港口的维护和深化、潮滩演变等工程问题。目前对河口地区泥沙絮凝的研究主要集中在水动力、含沙量和盐度等物理过程的影响,生物因素的影响研究不足。尤其在长江口区域,浮游生物丰度高、分布广、种类多,具有丰富的时空变化,并时常爆发藻华等危害。此外,长江口泥沙运动复杂,水体混合强烈,泥沙运动和生物活动必然会相互影响,且生物活动和泥沙絮凝均受多种因素的综合作用。因此,生物作用下的泥沙絮凝过程是个具有挑战性的问题,了解生物因素在泥沙絮凝中的作用机制,是全面理解河口泥沙运动的必要环节,更是连接粘性细颗粒泥沙运动与生物地球化学循环之间的关键纽带。本研究的主要目标有:（1）通过室内实验分析,探究不同影响因子（藻类、EPS和阳离子）下泥沙絮凝的变化过程和特征,深入了解生物泥沙絮凝过程中的不同机制;（2）通过现场观测分析,获得河口地区泥沙絮凝的特征参数,包括絮团粒径(D50)、粒度分布（PSD）、有效密度（Δρ）和沉速（ωs）等,结合水文水动力条件,包括藻类浓度/叶绿素浓度（CC,Chlorophyll Concentration）、剪切率（G,Shear rate）、含沙量（SSC,Suspended Sediment Concentration）、盐度等,探究生物作用下河口泥沙絮凝的特性和变化过程;（3）将室内实验和现场观测的生物絮凝变化特征相结合,分析生物活动与泥沙变化的耦合关系,通过参数建立藻类和泥沙的联系,探究藻类与泥沙共同作用的现象与机制;（4）通过分析泥沙絮凝特征的时空变化,剖析生物作用的表征与效应,阐明生物对河口泥沙絮凝沉降过程的作用。拟解决的关键科学问题:旨在填补河口和沿海地区生物活动对泥沙运动过程影响的认识空白,特别是研究生物（如藻类）在泥沙絮凝中的作用。拟解决的关键技术包括:分别建立室内实验和现场观测中动水条件下絮凝特性及生物等影响因素的观测方法;合理的生物泥沙絮凝分析模式和参数的选择;确定生物因子对絮凝过程影响的表征和机制;泥沙沉降与输沙模式的确定。河口是河流与海洋相互作用的耦合区,考虑其动力条件和泥沙运动的复杂性,本文采用室内实验和现场观测相结合的方法对泥沙絮凝进行研究:在室内实验中,泥沙样品为野外观测时抓取的长江口南槽表层沉积物泥沙,生物样品为室内培养的中肋骨条藻（Skeletonema costatum）以及胞外聚合物（EPS,Extracellular Polymeric Substances）。仪器设备包括静态光散射设备（Static Light Scattering和Malvern Mastersizer 2000）、光学显微镜、马尔文电位仪（Malvern Zetasizer 1000HS/3000HS）和沉降筒等。获得连续变化的絮凝粒度曲线、絮团粒径、形态、表面电位（Zeta Potential）等参数。通过室内实验研究了恒定剪切条件下絮凝特征（时间尺度、絮团粒径）随时间和环境条件（不同阳离子、胞外聚合物和藻类）的变化规律,特别是研究了无法从现场观测中获得的絮凝时间尺度和絮凝效率等参数,可从机理上解释生物因素对泥沙絮凝的作用。在现场观测中,研究站点位于长江口最大浑浊带主槽之一的南槽。观测数据主要通过船测方式获得,利用先进仪器设备,包括现场激光粒度仪（LISST,Laser In Situ Scattering and Transmissometry）、声学多普勒流速剖面仪（ADCP,Acoustic Doppler Current Profiler）,后向散射浊度计（OBS,Optical Backscatter Sensor）、多参数水质仪（Manta 2,Water Quality Multiprobe Manta 2）等,获得观测站点的絮团粒径、粒度分布与体积浓度、水动力（剪切率）、藻类浓度（叶绿素浓度）、含沙量及盐度等参数。此外,本研究的野外观测涵盖了不同的时空变化尺度,包括不同的潮周期、季节、垂向水深以及观测站位等。通过现场观测分析了自然环境下泥沙絮凝和生物变化过程,结合室内实验结果,建立泥沙和藻类的相关联系,明确生物因素在泥沙运动过程中的效应。研究获得的主要结论有:1.藻类、胞外聚合物（EPS）和盐度的影响和机制在室内实验中,泥沙絮凝在藻类、EPS和盐度的作用下分别具有不同变化过程:（1）藻类颗粒可以自己形成大絮团,粒径可达100μm,大于中肋骨条藻的单体长度（30μm左右）。当藻类和泥沙颗粒混合时,絮团粒径分布呈现双峰曲线,较小的峰值对应泥沙颗粒粒径（10μm左右）,较大的峰值对应藻类或藻类絮团粒径（100μm左右）。随着絮凝的进行,双峰曲线逐渐合并为单峰曲线,整体絮团粒径增大,达到平衡态的时间约为10～40分钟,粒径峰值区域在10～100μm之间,平衡态絮团粒径变化范围为20～70μm。（2）EPS的作用需要有阳离子的参与。EPS在淡水中对泥沙絮团粒径影响甚微,而在有一定盐度存在的条件下,絮凝效应显著,絮团平衡粒径从大约10μm增大到40μm,达到平衡态的絮凝时间约10分钟。EPS与二价盐（MgCl2和CaCl2）或海水共存时的絮凝速率高于一价盐（NaCl）的絮凝速率;由EPS作用形成的絮团比藻类作用形成的絮团更小。（3）盐度可以促进泥沙絮凝,其中二价阳离子（MgCl2和CaCl2）的絮凝效应大于一价阳离子（NaCl）。由盐度引起的絮凝速率慢,达到平衡状态的时间长,通常需要60分钟以上,形成的絮团粒径增加幅度小,变化范围为10～20μm。由盐度形成的絮团粒径小于藻类和EPS作用下的絮团粒径。总体看来,藻类、EPS与盐度对絮凝作用的影响和机制显著不同。从影响上看,藻类和EPS能显著促进泥沙絮凝,所形成的絮团较大,絮凝时间短;而盐度的影响较弱,其絮团较小,絮凝时间长。从机制上看,藻类通过改变絮凝成分,利用自身形成的聚合体与泥沙颗粒相结合,从而形成混合大絮团;EPS作为连接介质,在阳离子作用下产生桥联作用,可以形成较大絮团,且抗剪强度高;盐度通过改变泥沙颗粒表面电位,由泥沙颗粒间的相互作用力形成絮团,但形成的絮团较脆弱,在高剪切率下难以形成大絮团。此外,三种因素还可互相结合,共同影响絮凝过程。2.藻类与悬沙在絮凝过程中的耦合作用现场观测与室内实验的研究均发现藻类与泥沙有明显的耦合性:在现场观测中,河口地区水体藻类浓度（CC）与含沙量（SSC）有显著相关性,与其他水域中叶绿素集中在水体上层的分布情况不同,水体叶绿素浓度与含沙量均呈现出随水深增加而增加的分布规律,这是在高含沙量与强水动力条件下,藻类与泥沙颗粒发生絮凝,共同输运所造成的河口地区特有现象。本研究将叶绿素浓度与含沙量的比值作为代表藻类影响的参数,简称含藻率（CC/SSC）。含藻率不仅可反映生物作用的强度,也可确定泥沙絮凝受藻类作用主导的区域和周期。在室内实验中,较高的含藻率可以促进絮凝过程,形成的絮团粒径更大,絮凝速率更快。含藻率的在河口地区的时空分布与生物活动分布相似:夏季含藻率大于冬季,最高可达60μg g-1,且口外区域（靠近海域）整体大于口内区域（靠近流域）。除了季节变化,含藻率在潮周期内的变化也不同——夏季涨落潮期间的水体表层均出现较高含藻率,生物活动较强,而冬季的高含藻率主要由含沙量降低而造成,且仅出现在落潮时期。含藻率的分布总体反映了生物活动强度的季节和潮周期变化。此外,在夏季涨憩时期,水体中下层的含藻率会显著增加,体现了藻类随泥沙絮凝沉降的过程。含藻率所反映的生物作用需考虑藻类和含沙量的特殊情况:冬季整体藻类浓度低,生物活动强度弱,此时的高含藻率主要由水体表层的低含沙量造成,对泥沙絮凝的作用不显著。此外,在夏季涨憩后1～2小时内,含藻率的升高主要是由于藻类的再悬浮作用及含沙量降低而造成,因此高含藻率下没有大絮团产生。3.河口泥沙絮凝过程中的生物影响长江口区域藻类颗粒多数分布在絮凝组分大于100μm的部分,并且与泥沙颗粒有动态相互作用——当藻类作用较强（含藻率较高）时,絮团粒度曲线会同时出现泥沙颗粒和藻类颗粒双峰,并且在10～100μm的范围内在单峰和双峰曲线之间相互转换,同时受径潮流相互作用力的影响随时空变化。在这个尺寸范围内的絮团有效密度、沉速与絮凝时间有关,这对使用恒定泥沙沉速的泥沙输运模型至关重要,这些模型应该考虑水体中絮团沉降速度的变化。生物的作用机制可反映在含藻率对絮团三组分变化的影响:絮团根据其粒径分布可分为三个组分:单颗粒（Single-grain,＜5μm）、小絮体（Microflocs,5～200μm）和大絮体（Macroflocs,＞200μm）,随着含藻率的增加,单颗粒组分频率几乎无变化,而小絮体组分频率占比下降、大絮体组分频率占比增加,即藻类的作用主要为结合小絮体并转换成大絮体,提高大絮体组分占比而形成大絮团。河口地区生物泥沙絮凝过程主要受水体剪切率的影响:从整体上看,潮周期内水体剪切率控制着絮团粒径的上限,控制区间约为/6（为Kolmogorov microscale）。絮团粒径的整体变化随潮周期变化而变化——在急流时刻水体絮团较小、憩流时刻较大;在涨潮期间,水体剪切率较高,絮团在较强的生物作用下会形成双峰曲线,其中泥沙峰在10～30μm区间,生物藻类峰由于其较高的抗剪特性而保留在100～200μm区间,此类双峰大絮团出现在随海水带来的较多藻类的涨潮期间,絮团粒径可达160μm,与室内实验中藻类颗粒峰值相近;在涨憩期间,低水体剪切率维持时间约为2～3小时,藻类颗粒与泥沙颗粒在相对稳定的水动力条件下充分混合,形成粒径约为40～80μm单峰大絮团,絮凝接近稳定状态。盐度等其他因素对河口生物泥沙絮凝过程的影响不显著。4.生物效应的时空变化及泥沙沉降的潮汐不对称由于夏季藻类浓度高于冬季(叶绿素浓度约为1～8μg L-1),藻类的作用主要体现在夏季。其中涨落潮阶段体现了不同的絮凝过程:在涨潮阶段,随海水带来的大量藻类造成涨潮前期水体上层（水深2m以内）含藻率升高并发生生物絮凝,形成密度低、沉速大的双峰大絮团;在随后的2～3小时内,大絮团逐渐沉降到水体中层和底层,且絮团粒径分布从双峰转变成单峰,同时受水体中下层较高剪切率影响,絮团粒径减小;在涨憩后1～2小时内,由于藻类发生再悬浮效应,水体表层叶绿素浓度没有明显降低,同时大量泥沙颗粒沉降导致含沙量降低,因此水体含藻率升高,但絮团粒径减小。在落潮阶段,虽然也有藻类的参与,但由于海水退却及涨憩后含沙量的减小,絮凝效率下降,生物效应减弱,未出现大量双峰大絮团沉降现象。落潮期的大絮团主要出现在水体剪切率较小的落憩时刻,且絮团粒径小于涨潮期的大絮团,整个落潮阶段的泥沙沉降小于涨潮阶段。因此,藻类的作用促进了涨落潮期间泥沙沉降的不对称性,是潮周期内泥沙向河口输运的重要因素。冬季长江河口地区藻类浓度相对较低(叶绿素浓度小于1μg L-1),生物作用较弱,因此泥沙絮凝过程由水动力主导,未出现生物泥沙双峰絮团,大絮团出现在憩流时刻,小絮团出现在急流时刻。由于长江口是落潮优势河口,落憩时刻更长,因此在落潮阶段有更多大絮团的形成和泥沙沉降,泥沙形成向口外输送的趋势。长江口生物影响下的泥沙絮凝季节变化和潮周期变化体现了不同的泥沙沉降过程,是影响长江口泥沙输运的重要因素。综上所述,室内实验和现场观测结果的相互结合有助于从机制到特征深入了解絮凝动力学。本研究建立了河口地区泥沙输运与生态循环的联系,生物和泥沙的相互耦合现象表明泥沙絮凝不仅影响河口地貌的演变,而且是河口生态循环中的一个重要过程。本文的创新点有:（1）推动了河口泥沙与生化过程相结合的研究方法的创新:首先,在室内实验中,改进絮凝发生装置,结合激光散射、电位与图像分析等分析技术,突破了絮团与藻类观测的技术难点。其次,在现场观测中,完成了常规水动力与生物等因素的集成观测系统,获取更丰富的观测参数;（2）明确了藻类、胞外聚合物（EPS）和盐度对泥沙絮凝的不同作用机制和效果:藻类的作用机制为絮团组分结合,其促进絮凝的效果最强;EPS的作用机制为桥连作用,其作用需要有阳离子的参与,能明显促进絮凝;盐度的作用机制为颗粒间相互作用力,促进絮凝的效果较弱;（3）发现了河口地区藻类与泥沙的相互耦合作用:藻类和泥沙发生絮凝而共同输运,二者具有明显相关性,而含藻率参数可同时考虑藻类和泥沙效应,为河口生物泥沙絮凝研究提供了关键参数;（4）发现了河口地区生物因素对絮凝影响的表征:大粒径、低密度和高沉速絮团的出现,絮团粒度曲线单双峰形态的相互转化,以及絮团三组分频率的变化;（5）发现生物作用在河口泥沙输运过程中有重要作用:夏季强烈的生物作用促进了涨落潮期间泥沙沉降的不对称性,涨潮阶段丰富的藻类促进泥沙形成大絮团并大量沉降,泥沙沉降高于落潮阶段。因此夏季生物作用促进了泥沙向口内输沙的过程。今后的工作的展望:（1）在室内实验方面,可改进絮凝观测设备以获得更多絮凝参数,此外也可设置更多实验条件以研究更多因素对生物泥沙絮凝的影响;（2）在现场观测方面,可扩大观测时空尺度,如长江口其他区域及河流、湖泊、潮滩等其他水生系统,获得更丰富的生物絮凝资料;（3）在模型研究方面,本文的研究成果可应用于考虑不同絮凝组分的泥沙絮凝模型,进一步研究泥沙絮凝演化过程。
关键词：泥沙;絮凝;粒度分布;生物;藻类;EPS;长江口;潮周期变化;季节变化;沉降
学科专业：河口海岸学
附件
Summary
Samenvatting
摘要
1 Introduction
1.1 Background
1.2 Goals and approach
1.3 Outline
2 Literature survey
2.1 Flocculation mechanisms
2.1.1 Collision frequency
2.1.2 Collision efficiency
2.2 Flocculation by organic matter
2.3 Break-up mechanisms
2.3.1 The Kolmogorov microscale
2.4 Characteristics of Flocs
2.4.1 Floc sizes and shapes
2.4.2 Floc density and settling velocity
2.4.3 Floc composition
2.5 Other influence factors
2.6 Discussion
3 Methodology
3.1 Laboratory measurements
3.1.1 Experimental samples
3.1.2 Static Light Scattering (SLS)
3.1.3 Settling columns
3.1.4 Microscopy
3.1.5 Zeta potential and Conductivity
3.1.6 Labs FLOC-2 camera system (Laboratory Spectral Floc-culation Characteristics, version 2)
3.1.7 Experimental setup
3.2 In-situ observations
3.2.1 Changjiang Estuary Hydrodynamics
3.2.2 Instruments
3.2.3 Monitoring campaigns
3.3 Data processes
3.3.1 Laboratory measurements data processes
3.3.2 Hydrodynamics data processes
3.3.3 Flocculation data processes
3.3.4 Chlorophyll data processes
3.3.5 Others
4 A laboratory study on the behavior of estuarine sediment flocculation as function of salinity, EPS and living algae
4.1 Introduction
4.2 Sediment, EPS and algae flocs
4.3 Salinity and EPS effects
4.3.1 Evolution of the flocculation with salinity
4.3.2 Evolution of sediment flocculation with EPS and salin-ity
4.3.3 Experiments with sea water
4.3.4 Electrokinetic studies
4.4 Experiments with living algae
4.4.1 Flocculation with living algae in demi-water
4.4.2 Flocculation with living algae in salt water
4.4.3 Comparisons between EPS and living algae influ-ences on flocculation
4.5 Evolutions of the algae-sediment flocculation
4.6 Conclusions
5 The role of algae in fine sediment flocculation: in-situ and laboratory measurements
5.1 Introduction
5.2 Hydrodynamics and flocculation in a tidal period
5.2.1 In-situ versus laboratory OBS and chlorophyll esti-mations
5.2.2 Hydrodynamics, and salinity
5.2.3 Suspended sediment, floc and chlorophyll charac-teristics
5.3 Shear rate influence on the floc size and its density
5.4 Evolution of the particle size distribution at different
5.4.1 At Maximum Flood Velocity (MFV) and MaximumEbb Velocity (MEV)
5.4.2 At High Water Slack (HWS) and Low Water Slack(LWS)
5.5 Role of algae in the particle size distribution
5.5.1 Algae-sediment ratio in in-situ conditions
5.5.2 Algae-sediment flocculation process in laboratory
5.5.3 Link between in-situ observations and laboratorymeasurements
5.6 Conclusions
6 Seasonal variation of floc population influenced by the presence of algae in the Changjiang (Yangtze River) Estuary
6.1 Introduction
6.2 Seasonal variations
6.3 Mean floc properties in winter and in summer surveys
6.3.1 Variations with shear rate, salinity and SSC
6.3.2 Variation with CC and CC/SSC in the tidal cycle
6.4 Particle Size Distributions (PSDs) in winter and summersurveys
6.4.1 Variation within the tidal cycle
6.4.2 Particle characteristics at the top of the water col-umn
6.5 Floc classes
6.5.1 Variation with CC/SSC
6.5.2 Transfer between classes
6.6 Conclusions
7 Conclusions and recommendations
7.1 Findings of this study
7.2 Applications
7.3 Recommendations for future work
References
List of symbols
List of acronyms
Acknowledgements
List of Publications
Curriculum Vit(?)