论文题目:梅雨期无锡太湖北岸大气污染物变化特征研究
摘要:无锡市位于中国江苏省南部,地处长江三角洲腹地,是太湖流域的交通枢纽。无锡作为苏锡常都市区的中心地带,一直是经济发展最快的城市之一。随着我国区域经济的迅速发展,能源的消耗量持续增长,大气污染也日趋严峻。对无锡市大气污染物宏微观变化特征研究,可以完整地了解无锡市大气污染的形成机制,为区域大气污染防治提供科学依据。目前大部分研究多关注秋冬季大气颗粒物污染,夏季的大气污染物变化与江淮梅雨季节相重合,并且也恰逢夏收夏种。气象条件和人类秸秆焚烧的共同作用对江苏南部地区的大气污染的影响及其机理,尚未有一个非常清晰的认识。围绕以上问题,本研究开展以下研究:首先,为了研究夏季风降水梅雨期无锡太湖北岸大气污染物长期变化特征,利用2011—2020年5—7月太湖北岸大气成分和地面气象要素逐小时数据,分析了梅雨前、梅雨期间和梅雨后太湖北岸6种大气污染物浓度长期变化特征、大气污染物变化与气象条件的相关性,以及夏收夏种农业活动对梅雨期太湖北岸大气污染物的影响。其次,为了分析梅雨期太湖北岸大气颗粒物和降水的化学组成,利用无锡市2016年6月至7月连续采集的9个粒径段大气颗粒物样品和大气降水的样品数据,分析了太湖北岸梅雨期间大气颗粒物和降水的水溶性无机离子的理化特征。最后,为了了解夏季污染过程太湖北岸PM2.5来源和源类型,利用WRF-CAMx-PSAT模式对2016年梅雨期无锡太湖北岸一次PM2.5污染过程进行源解析,定量计算了无锡、常州、苏州、湖州、嘉兴以及远距离区域对该次污染过程太湖北岸PM2.5的区域贡献和工业源、农业源、交通源、民用源和电力源等五种类型源对该次污染过程太湖北岸PM2.5污染过程的贡献。主要研究结论如下:(1)2011—2020年梅雨前、梅雨期间和梅雨后太湖北岸大气颗粒物年均浓度呈波动下降,O3浓度呈现增长趋势,梅雨期间六种主要大气污染物日均浓度明显小于梅雨前,2014年秸秆禁烧对梅雨前太湖北岸大气颗粒物浓度减少有显著效果。2011—2020年梅雨前、梅雨期间和梅雨后PM2.5、PM10和SO2年均浓度总体呈波动下降,O3浓度总体呈波动增加。梅雨前PM2.5、PM10、SO2和NO2年均浓度大部分年份要高于梅雨期间和梅雨后,年均浓度最低的时期在梅雨期间和梅雨后交替出现。PM2.5、PM10、NO2和CO小时浓度日变化为双峰分布,SO2和O3浓度日变化为单峰分布。梅雨期间PM2.5和PM10日均浓度小于梅雨前和梅雨后,相比梅雨前日均浓度分别下降22.0%和30.0%,主要来自梅雨期间降水的清刷的贡献。2014年秸秆禁烧后,梅雨前的PM2.5和PM10多年平均浓度相比禁烧前浓度分别下降了41.2%和32.9%,O3浓度增加29.3%,并且2015年梅雨前PM2.5和PM10浓度同比2014年分别下降20.5μg/m~3和38.3μg/m~3,下降量为10年间最大。(2)梅雨期大气颗粒物和降水中阴阳离子均为SO42-、NH4+和Ca2+浓度最高,来自人为排放的阳离子对太湖北岸大气颗粒物和降水中离子的化学组成起重要作用,梅雨期间大气颗粒物中二次离子SNA(SO42-、NO3-和NH4+)的形成明显弱于梅雨前,降水的酸性较弱。SO42-是PM1.1、PM1.1-2.1、PM2.1-10质量浓度占比最大的阴离子,NH4+是细颗粒物PM1.1和PM1.1-2.1中质量浓度占比最大的阳离子,Ca2+是粗颗粒物PM2.1-10中质量浓度占比最大的阴离子。梅雨期间SO42-和NO3-的化学反应形成均有所减弱,梅雨期间降水酸性减弱,但降水中浓度贡献最多的阴离子为SO42-,梅雨前和梅雨期间降水中浓度贡献最多的阳离子分别是NH4+和Ca2+,降水中主要的水溶性无机离子来自于云下清除的大气颗粒物。(3)梅雨期太湖北岸PM2.5污染过程中PM2.5主要来自非局地污染物传输贡献,主要污染源类型为工业源和交通源,农业源的贡献明显较弱。2016年6月14日至6月18日梅雨期无锡太湖北岸发生了一次PM2.5污染事件。WRF-CAMx-PSAT模拟的PM2.5源解析表明,这次梅雨期污染过程中太湖北岸PM2.5以非局地污染物传输贡献为主,无锡周边近距离区域(37.0%)贡献和远距离区域贡献(38.5%)相当,在PM2.5污染发展阶段本地排放贡献会有所加强。PM2.5污染源类型分析显示,这次梅雨期PM2.5污染过程以工业源(55.2%)和交通源(19.7%)为主导,农业源(10.5%)贡献明显偏弱,亦可反映夏季秸秆禁烧的大气环境效应。
关键词:太湖北岸;梅雨;大气污染物;水溶性无机离子;PM2.5源解析
学科专业:大气物理学与大气环境
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景和意义
1.2 国内外研究进展
1.2.1 大气污染物的变化特征
1.2.2 气象条件对大气污染物的影响
1.2.3 大气颗粒物和降水中水溶性无机离子的特征
1.2.4 大气颗粒物的来源解析
1.3 研究内容和技术路线
1.3.1 研究内容
1.3.2 技术路线
第二章 研究方法和资料
2.1 大气成分与气象观测数据
2.2 样品采集与实验室分析
2.2.1 样品采集
2.2.2 样品分析
2.3 WRF-CAMx-PSAT模式
2.3.1 WRF模式
2.3.2 CAMx模式
2.3.3 PSAT模块
第三章 梅雨期太湖北岸大气污染物浓度变化特征及气象要素的影响分析
3.1 梅雨前、梅雨期间和梅雨后的界定
3.2 5—7月大气污染物与气象条件变化特征
3.3 梅雨期大气污染物与气象条件变化特征
3.3.1 大气污染物浓度和气象要素的年变化特征
3.3.2 PM_(2.5)和PM_(10)浓度的日变化特征
3.3.3 气体污染物(SO_2、NO_2、CO和 O_3)浓度的日变化特征
3.4 梅雨期大气污染物与气象要素的相关分析
3.5 秸秆焚烧和气象条件变化对梅雨期大气污染物浓度的影响
3.5.1 夏收夏种的时间
3.5.2 江苏省“禁烧政策”的实施对梅雨期大气污染物浓度的影响
3.6 本章小结
第四章 2016年梅雨期太湖北岸大气颗粒物和降水中水溶性无机离子特征
4.1 大气污染物浓度和气象条件变化特征
4.1.1 气象条件的变化特征
4.1.2 大气污染物浓度变化特征
4.2 大气颗粒物中水溶性无机离子的变化研究
4.2.1 不同粒径段水溶性无机离子的差异
4.2.2 PM_(1.1)、PM_(1.1–2.1)和PM_(2.1–10)中水溶性无机离子的组成
4.2.3 水溶性无机离子的粒径分布
4.3 二次离子的变化特征
4.4 梅雨期太湖北岸大气降水化学特征
4.4.1 降水的pH值特征
4.4.2 降水中水溶性无机离子的变化特征
4.5 本章小结
第五章 梅雨期太湖北岸一次PM_(2.5)污染过程的来源解析
5.1 一次PM_(2.5)污染过程的观测分析
5.2 WRF-CAMx模拟及其验证
5.2.1 模拟评估指标
5.2.2 气象场模拟验证
5.2.3 PM2.5浓度模拟验证
5.3 一次PM_(2.5)污染过程的主要源区及源类型的分析
5.3.1 PM_(2.5)源区贡献分析
5.3.2 PM_(2.5)源类型贡献分析
5.4 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 不足与展望
致谢
参考文献