低温降解范文（精选3篇）
低温降解 第1篇
目前,等离子体技术成为了研究的热点。不仅广泛应用在杀菌、除臭、烟气脱硫脱硝等领域,在处理有毒、难生化降解的有机废水[1,2]上也备受关注。等离子体污水处理技术的原理是,在外界条件促使下使水与氧气发生强氧化性的自由基,与废水中污染物作用,将其氧化为CO2、水或盐,且不会产生二次污染。
等离子体的产生方法主要有介质阻挡放电、电晕放电、电子束照射和直流辉光放电等。陡峭沿高压高频[3]ns级脉冲电源( 范围为10- 1ns ~ 10- 3ns[4]) 。此ns脉冲电源在介质阻挡放电[5]、食品杀菌消毒[6]、废气废水处 理[7]、制取臭氧、材 料表面改善、趣 强紫外光 源[[8]]等方面都 有广泛的 运用前景。介质阻挡放电处理有毒有机物的过程中物理效应可形成高能电子和紫外线,其强度取决于放电的能量,化学效应 主要促使 活性物质 的形成,如OH、H2O2、O3等,因此在降解有机物方面具有很大潜力。为满足低温等离子体对大功率、陡峭上升沿、窄脉冲要求,本文设计了高效ns级电源装置。
1 脉冲电源设计与试验
1. 1 脉冲电源构成
高压脉冲发生装置主要有直流高压电源发生器、储能电容器,Tesla脉冲变压器[9,10]和半导体开关组成( 如图1所示) 。输入220 V工频交流,通过自耦变压器T1调压,整流滤波后升压为直流高压,经过限流元件电感电阻向250 nf的一级储能电容器C1充电,开关S闭合时,C1储存的能量由脉冲变压器升压后向0. 4 nf二级储能电容器C2充电,经半导体开关( SOS)[11]向等离子体反应器负载放电,完成脉冲高压[12]输出。
1. 2 脉冲形成
本设计采用C1,C2两级充放电L1、C1、C2构成LCL谐振恒流充电当开关S闭合,由高压直流电源完成充电过程的电容器C1,通过L1、变压器T1、整流桥向电容器C2充电,C1的放电电流为SOS提供正向电流,直至C2两端电压达到最大,如果脉冲变压器设计恰当,刚好达到饱和时,由于脉冲变压器副边电感很小,从而C2通过脉冲变压器的副边、L5和SOS向负载放电,SOS流过反向电流,由于SOS效应从而在SOS上产生很高的反恢复电流流过负载,这个电流电压峰值高,上升时间为几十到几百纳秒,由此可获得高压窄脉冲。
1. 3 Tesla 脉冲变压器设计
该变压器[13]主要有初级线圈、次级线圈、内磁心、输入输出接头和外筒组成。外筒采用玻璃钢材料制成,内磁芯与外筒半径分别为r1,r2,初级线圈用宽30cm、厚度0. 5mm的铜带绕N1匝构成,匝间用厚0. 1mm、宽40cm、7层的高压绝缘膜隔离。初级线圈的输入用高压线引出,并与外筒输入端的高压接头连接,高压接头能够方便与初级储能系统相连。次级线圈有N2匝,采用直径为3mm的铜漆包线,均匀的绕在内外筒之间的锥形支架上,次级匝与匝之间的间距为2mm,并浸于变压器油中,保证次级线圈匝与匝间不会产生击穿,其长度与初级线圈长度相同,均为l1,变压器参数设置如表1所示。内磁芯用薄的硅钢片卷制成圆柱,它不但能够形成磁路,而且起到支撑次级线圈的作用。变压器的各部件封装在一个玻璃钢的圆筒内,两端用高分子材料的端盖板封盖,内灌满变压器油,以保证其绝缘性。
1. 4 低温等离子体降解对氯苯酚实验
自制高压高频ns级脉冲电源和自制介质阻挡放电反应器是低温等离子体处理有机废水的主要部分,实验采用CA8020示波器检测电压波形并显示。试剂模拟对象 为对氯苯 酚,其初始质 量浓度为100mg / L ,p H值为6. 6,介质阻挡反应器放电间隙距离为5mm,高压锡箔电极直径为7cm,反应时间为30min( 处理250次) 。在不同放电电压峰值和不同频率下,低温等离子体处理后的溶液采用见光光度计( 型号为VIS - 732G型) 可测量其吸光度,计算对氯苯酚的降解率。
2 结果与讨论
2. 1 电容器充电
LCL型电路适用于电容恒流充电,既保证了充电速度,又起到保护设备和储能元件的作用。可根据充电要求选定电路的工作参数,实现很好的恒流特性。
设交流电源基波分量为Usin( ωt) ,对电路进行分析得:
其中: Ir,Il分别为谐振电流和负载电流; Xr= ωXLr,Xs= ωXLsXp= - 1 / ωCp分别为三个谐振元件的阻抗值; Z1为等效负载阻抗。
由式( 2) 可知,Xp= - Xs,开关频率fs= 1 /2π槡CPLs时,负载电流不随负载阻抗的变化而发生变化,令Xr= Xs,则I1= - j U / Xr,负载电流仅与谐振电感有关,选定电路参数,负载电流I1= - UZ1 / X2r即为谐振电流,恒定不变。该电路可以将电容电压充到很高。
2. 2 参数计算
为了从理论上计算高功率脉冲变压器给脉冲形成线充电初级和次级回路的谐振频率,并使其工作在过谐振的状态,必须从理论上计算变压器的初级和次级电感。当变压器磁芯长度l0远大于次级线圈外半径( 通常≥4倍) 。且耦合系数大于0. 7时,磁化电感主要由磁芯特性决定,故分析中忽略杂散磁通。在忽略磁滞损耗和涡流损耗的情况下,计算变压器磁化电感lμ和漏电感ls。
图2为Tesla脉冲变压器回路的等效电路。由于LS2≈0,则LS1≈LS,变压器初级、次级线圈电感L1与L2分别:
其中: Lk1,Lk2为初、次级回路的杂散电感; LS1,LS2为变压器初级线圈漏感和次级线圈漏感; R1,R2为接线电阻。
根据互感电路理论分析和变压器结构参数,可以得到该脉冲变压器的耦合系数。
2. 3 仿真结果
对整个系统进行全电路仿真,系统仿真模型如图3所示。负载为400Ω,放电频率为1k Hz,图4和图5分别为负载上得到的单个脉冲波形与脉冲序列,调节此电源开关S的导通频率,可以改变输出的脉冲频率。
2. 4 低温等离子体电源对对氯苯酚的降解
实验取100m L对氯苯酚溶液放于反应器中,盖好反应器上盖,采用高压线连接到低温等离子体电源输出端。由实验得,放电峰值电压升高,放电空间的电场强度也随之增强,自由电子在放电空间获得的能量和速度都会得到提高,导致电子轰击产生的各种自由基的浓度增加以及产生的紫外光强度增强,同时放电过程中产生的臭氧量上升也会大大增加。放电频率越大时单位时间内等离子体空间的自由电子数量增加,同时各电子获得的能量也就越高,因此产生的氢氧基等多种强氧化性粒子浓度增加,这些因素的综合效应促进了对氯苯酚的降解。有机降解的具体情况如图6 - 7所示。
3 结束语
实验表明,脉冲峰值,放电频率和放电电极直径对对氯苯酚的降解效果之间存在联系。对氯苯酚的降解率随着脉冲电压峰值的升高而增大,随脉冲频率的增加而增大,但是由于电极面积是受到高压脉冲电源的限制的,不可无限增大电极。下一步的工作是电源的研制,相关实验会进一步深入。
摘要：设计了一种高效纳秒(ns)级低温等离子脉冲电源,该电源主要由高压直流发生装置和脉冲形成单元两部分构成。分析了电源主电路工作原理,并在给定电路和负载参数下对电源主电路进行仿真,得出实验波形。在负载为400Ω时,输出最大电压幅值是25kV,ns级上升沿,脉冲重复频率1.2 kHz左右。在不同电压峰值和脉冲频率的情况下,考察对100mg/L对氯苯酚废水的处理效果。结果表明,对氯苯酚的降解率随着电压峰值和脉冲频率的增大不断升高。
低温降解 第2篇
摘要：低温等离子体技术是一种高级氧化技术，在环境保护领域有广泛应用。采用针板式DBD低温等离子体反应器，研究放电时间、放电电压、输入总功率、絮凝剂添加顺序对垃圾渗滤液COD的降解规律。研究表明渗滤液的COD降解率分别随放电时间、放电电压、输入总功率的增加而增大，其变化速率开始较快，当超过临界值14 kV、6 h、32.5 W后逐渐变缓。低温等离子体协同絮凝剂对COD的降解效果优于单一的处理方式，先经过等离子体放电再加入絮凝剂的净化效果优于先加入絮凝剂再放电的处理过程，采用絮凝沉淀-低温等离子体-絮凝沉淀的工艺，对垃圾渗滤液COD的降解效果最好。实验COD最大降解率为62.06%。
关键词：低温等离子体；垃圾渗滤液；絮凝剂；化学需氧量
中图分类号：X703文献标志码：A文章编号：1672-1098（2016）01-0046-04
Abstract：The de-COD rules of landfill leachate were investigated from discharge time， discharge voltage， total power input and flocculant adding order respectively by using needle-plate DBD non-thermal plasma reactor. The results showed that the degradation rate of COD increases with the increasing of discharge time， discharge voltage and total power input. The degradation rate increased rapidly at the beginning of treating process. However， when the critical value 14 kV， 6 h and 32.5 W， reached， the increasing speed of de-COD rate became slow. The degradation effect of cooperative treatment process， i.e. non-thermal plasma with flocculants， is better than single treatment process. Further more， using the treatment process of flocculation - non-thermal plasma - flocculation obtained the best de-COD effect. The maximum degradation rate of COD is 62.06% in the investigation.
Key words：non-thermal plasma；landfill leachate；flocculants；COD
垃圾渗滤液是指垃圾在堆放和填埋过程中，由于发酵和雨水淋溶、 冲刷， 以及地表水和地下水浸泡过滤产生的污水[1-2]。 垃圾渗滤液一般具有成分复杂、 种类繁多等特点[3]，其中有机污染物含有各类芳烃化合物，并且取代基团繁多，无机污染物主要是氨氮和重金属污染[4]；污染物浓度高、变化范围大，垃圾填埋场根据其场龄不同，COD变化范围一般在2 000～62 000 mg/L，BOD5范围60～45 000 mg/L[5]，填埋初期渗滤液的可生化性较好，随着场龄增加BOD5/COD下降，氨氮浓度和重金属浓度上升，可生化性降低[5-6]，某一场龄的垃圾填埋场其渗滤液中污染物浓度还会受降雨量变化影响[7]。
低温等离子体技术是一种高级氧化技术[8]，在环境保护领域有广泛应用[9-10]。等离子体被称为物质的第四态，由电子、正负离子、激发态的原子、分子和自由基等离子组成。低温等离子体技术运用于废水净化，主要是利用体系空间中产生的·OH、臭氧、电子、光子、正负离子、活性基团等，氧化废水中的污染物质[9-10]。絮凝沉降是通过降低或破坏污水中胶体ζ电位，通过电中和、吸附架桥、絮体卷扫等过程，将难沉淀降解物质聚并沉淀的过程。
根据垃圾渗滤液的水质特点，单纯采用低温等离子体处理垃圾渗滤液，要达到出水水质标准需要较长放电时间。为减少电能消耗，在低温等离子体处理过程中引入絮凝沉淀工艺，利用絮凝剂沉淀和吸附作用，快速将有机污染物捕捉分离，提高能量利用率[11]。本实验利用低温等离子体协同絮凝剂，通过改变放电电压、放电时间、输入总功率和絮凝剂添加顺序，探寻低温等离子体协同絮凝剂降解垃圾渗滤液的基本规律。
1实验方法
11实验试剂及装置
实验水样取自安徽省淮南市东部垃圾填埋场垃圾渗滤液，水样取回后用玻璃瓶放置在4℃恒温箱中保存，原水样呈黑色，散发难闻恶臭，COD初始浓度6 880 mg/L。本实验使用重铬酸钾法测定垃圾渗滤液COD。涉及的主要试剂有硫酸银、浓硫酸、重铬酸钾、邻菲啰呤、硫酸亚铁、硫酸亚铁铵、碱式氯化铝（PAC）、去离子水等。
本实验涉及的主要仪器有HCA-100标准COD消解器、79-3型磁力恒温搅拌器、TDGC2接触调压器、P096652C功率放大器、滴定管等玻璃仪器若干。等离子体反应器为自制的针板式介质阻挡放电低温等离子体反应器。反应器为筒状，内径450 mm、 高度100 mm。 上部盖板开有两孔：中心孔用于插入阳极电极铜针， 铜针直径1 mm，下端打磨成针状； 另一孔用于插入冷凝回流管， 避免因放电水温升高而造成水分流失。 反应器底部放置10 mm厚有机玻璃板作为阻挡介质，有机板下面设置铝网作为放电阴极。
12实验过程及方法
220 V交流电经接触调压器、功率放大器后，分别连接至针板式反应器的中心铜针和底部铝网上。水样置于反应器中，反应器上端接冷凝回流管，下部放置磁力搅拌器。整个放电体系的电功率用接触调压器之前的功率表测量，放电电压由高压探头和示波器测量，实验装置如图1所示。
实验前调节铜针针尖与液面距离约8 mm，以保证良好的放电效果。调节磁力搅拌器转速确保搅拌时不会在液面形成明显的漩涡凹面。在放电过程中，阴极和阳极之间的放电空间产生高能电子，同时在放电过程中还会向水体中辐射紫外光与其他活性基团协同降解渗滤液中的有机污染物[12]。COD降解率计算公式为COD降解率=（COD0-CODi）/COD0，其中COD0 和CODi分别为未经处理的原水样和实验测试COD值。
2结果及讨论
21放电时间对COD降解率的影响
取垃圾渗滤液水样50 mL置于等离子体反应器中，放电电压135 kV，连续放电10 h。垃圾渗滤液COD降解率随放电时间变化如图2所示。
放电时间/h
放电30 min后，渗滤液的COD浓度上升了247%；继续放电COD浓度开始下降，1～6 hCOD降解速率最快，COD降解率从131%上升至5523%；6 h之后继续放电，COD降解速率变缓，从5523%上升至6206%。反应初期渗滤液中的大分子有机污染物（例如多环芳烃）在等离子体活性基团作用下开环断键，形成新的可化学氧化的小分子有机污染物，表现为COD上升[13]，所以在初始阶段COD降解率为负值。随后小分子有机物在等离子体作用下不断被氧化分解，COD降解率不断上升。继续放电COD降解率上升速度减弱，放电6h之后曲线趋于平稳，说明渗滤液中可被等离子体降解的有机物含量逐渐减少。
22放电电压对COD降解率的影响
取50 mL垃圾渗滤液于等离子体反应器中，放电电压变化范围99～153 kV，放电时间4h。COD降解率随放电电压变化规律如图3所示。
放电电压/kV
放电电压从99 kV升至153 kV对应的COD降解率从2718%升至4608%。
在相同的处理时间内，COD的降解率随放电电压升高而升高。放电电压较低时，在单位空间内产生等离子体活性基团密度较低，所以单位时间内被活性基团氧化的有机污染物的量较少。随着放电电压升高，单位空间内等离子体密度上升，相同时间内被氧化的有机污染物总量上升，表现为COD降解率升高。从图3中可以发现，放电电压在135 kV之后，COD降解率曲线斜率逐渐下降，说明放电空间的等离子体密度已趋于饱和，继续增大电压COD的降解率上升并不明显，在本实验中13～14 kV是较为理想的放电电压。
23输入功率对COD降解率的影响
反应器放电电压不同系统的电能消耗不同。放电电压变化范围99～153 kV，连续放电4 h，对应的系统总功率与COD降解率变化曲线如图4所示。
总功率/W
由图4可知，在放电时间相同条件下，COD降解率随放电系统总功率增大而上升，但是总功率大于325 W，曲线斜率降低， COD降解率上升幅度不明显。增大功率可提高单位体积内的等离子体密度，但当等离子体密度达到饱和时即使再继续增加功率COD降解变化也基本趋于稳定。
24絮凝剂协同作用对COD降解率的影响
取垃圾渗滤液水样50 mL置于等离子体反应器中，放电电压135 kV，放电时间4h。选取碱式氯化铝（PAC）为絮凝剂，单位体积渗滤液中PAC的投加量为60 mg/L，絮凝剂不同的添加顺序对COD降解率影响如表1和图5所示。
将低温等离子体和絮凝沉淀这两种单一处理方式进行比较，直接添加PAC的去除效果优于低温等离子体放电4h的COD去除效果，并且处理时间更短。在絮凝沉淀过程中，通过电中和、吸附架桥、絮体卷扫等过程，将渗滤液中的有机污染物从液相转移至固相，实现了污染物相间转移，但是并没有将污染物净化。将低温等离子体和PAC进行组合，利用絮凝沉淀和吸附作用，快速将有机污染物捕捉分离，提高体系的净化效率，其处理效果优于单一处理方式。放电前投加絮凝剂，可有效降低等离子体的净化负荷，提高净化效率，对COD的降解效果与单独使用等离子体技术在相同电压下处理5～6 h的效果相当。在放电后投加絮凝剂的效果优于放电前投加絮凝剂的效果，渗滤液中大分子有机污染物被等离子体打碎成小分子有机污染物，更易于被絮凝剂吸附去除[11]。采用絮凝沉淀+低温等离子体+絮凝沉淀的处理方式，其处理效果优于上述单一或组合的处理方式，其处理效果与单独采用等离子体技术在相同电压下处理7～8 h的处理效果相当。
3结论
1） 低温等离子体可以有效降解垃圾渗滤液中的COD。放电初期COD浓度短暂升高，继续放电COD浓度降低。本实验放电电压135 kV条件下，放电6 h后COD降解变缓。
2） 在反应器结构不变情况下，提高放电电压可提高有机污染物降解率。但当等离子体密度饱和后，继续提高放电电压COD降解率变化不明显。
3） COD降解率初始阶段随输入总功率增加而上升，当COD降解率达到最大值后（本实验对应总功率325 W），继续增大总功率COD降解率上升不明显。
4） 低温等离子体协同絮凝作用降解效果优于单一处理方式，可提高净化效率和系统输入电能能量利用率。
参考文献：
[1]郭广慧，陈玉成.城市生活垃圾渗滤液处理技术的研究[J].环境科学与管理，2006，31（1）：138-140.
低温降解 第3篇
1 实验部分
1.1 实验设备
本实验所采用的低温等离子体装置为本实验室自行研制的介质阻挡(DBD)常压低温等离子装置(电压0~500 V,电流0~5 A,放电间距0~50 mm),如图1所示。
1.2 胍胶液制备
取200 m L蒸馏水置于500 m L的烧杯中,称取1.50 g羟丙基瓜尔胶粉(分析纯)溶解于水中,搅拌至全部溶解后,再加入蒸馏水至500 m L,用玻璃棒快速搅拌10 min,静置8~12 h,配置成质量分数0.3%的胍胶原胶液。
1.3 低温等离子体降解胍胶实验
将配置好的胍胶原胶液(20 m L)置于等离子体反应槽中,通过改变等离子体放电电压(50 V、100 V、150 V、200 V)、放电电流(0.2 A、0.4 A,0.6 A,1.0 A)以及放电时间(3 min、6 min、9 min、12 min)分别研究胍胶经等离子体处理后理化性质(粘度和COD)的变化。
1.4 温度对胍胶降解的抗力相应实验
通过恒温水浴模拟低温等离子体反应环境温度,将配置好的胍胶原液(20 m L)置于等离子反应温度环境下,研究低温等离子体温度对胍胶的降解规律影响。胍胶粘度及COD测定方法见1.3。
1.5 经时效应对胍胶降解的抗力相应
将经等离子处理后胍胶原液密封放置一段时间后(0 h、0.25 h、0.5 h、0.75 h、1 h),检测分别胍胶粘度及COD值,检测方法见1.3。
2 结果与讨论
图2为不同电压下低温等离子体处理后胍胶性质的变化曲线图,从图中可见,胍胶液经6 min等离子体照射后,随等离子体放电电压升高(0~200 V)胍胶液COD值呈现先降后升趋势,当放电电压为200 V时,COD达最高值(接近3 500 mg·L-1),而胍胶粘度则由最初的1.34 m Pa·s-1下降到0.90 m Pa·s-1。
这一现象可能的原因为:当等离子其它参数条件不变时,胍胶中易降解物质可被在较低电压(0~50 V)下运行的等离子体降解,并表现为COD下降,当易降解物质消耗殆尽的同时,离子体放电电压由50 V上升至200 V时,原本不易被降解且具有较高分子量的胍胶组分开始逐渐被等离子分解成分子量较小的相对容易降解的物质,胍胶粘度也随之降低。
不同电流条件下低温等离子体对胍胶的降解规律见图3。由图3可知,在电压为170 V、胍胶液面距离放电电极5 mm时,在不同放电电流下,经6 min等离子体照射后,胍胶COD值随放电电流增大(0~1 A)而不断增大,当放电电流达到1 A时,COD值较处理前升高700 mg·L-1,且未出现类似电压变化导致的COD先减小后升高的变化趋势,这一现象表明电流变化对胍胶大分子链断裂的影响优于电压,但电压变化对胍胶中小分子物质的降解的能力相对较强。此外,从图3中还可以注意到,由于电流变化对大分子胍胶物质的影响较大,当其他条件不变的情况下,电流升高导致的胍胶粘度下降的速率大于电压变化导致的胍胶粘度下降速率。
为了研究放等离子放电时间变化对胍胶性质变化的影响,在其它放电条件不变的情况下,研究了不同放电时间(0~9 min)下,胍胶性质(COD和粘度)的变化规律,如图4。从图中可知,随时间推移,胍胶性质发生显著变化,其COD在0~9 min的处理过程中不断升高,但也同样注意到当处理时间超过6 min后,COD值的上升速率有所放缓,可能的原因是随处理时间延长,可被断键的大分子组分逐渐减少,等离子体对胍胶中小分子的降解速度逐步接近等离子体将大分子分解为小分子的速度。同时,对于胍胶的另一性质(粘度),随着等离子体放电时间的延长胍胶粘度减小,且在处理的最初3 min粘度变化最大,随后变化趋缓,这一现象说明大分子变为小分子的过程对粘度的变化影响较大,而小分子分解过程对粘度的影响相对较小。
为了验证低温等离子体处理环境温度对胍胶性质的影响,在不放电情况下降胍胶放入反应器内并将反应器温度调节至略高于等离子体放电时环境温度,考察环境温度对胍胶COD值及粘度变化的影响(图5)。实验表明,在未放电状态下,胍胶粘度基本无变化,COD值在经历短暂微升后基本保持不变,该结果说明等离子体环境温度对胍胶性质的影响基本可以忽略。
图6为等离子体经时效应对胍胶性质的影响规律图。作为低温等离子体,其中含有各种寿命不同的多种活性物种,为了验证等离子中不同种类活性物种对胍胶性质的影响,将经等离子体处理胍胶试样密封后分别放置不同时间(0~2.25 h),并研究其性质的变化(COD和粘度)。由图6中变化曲线可知,随着时间的推移等离子体中寿命较长的一类物种将继续作用于胍胶液中,并继续促进胍胶粘度降低及COD的升高。表明,低温等离子体经时效应对等离子体降解胍胶具有证明效应。
3 结论
胍胶经过不同参数条件下常压低温DBD等离子体对处理后,胍胶COD值及粘度值均出现显著变化。研究表明在电压变化对胍胶中小分子降解影响较大对,随着电压增大COD可显著升高;电流变化对胍胶粘度降低有明显效果,胍胶粘度随电流升高而降低;延长反应时间可升高胍胶COD值、降低粘度;等离子体体经时效应对胍胶降解具有促进作用。
摘要：研究了低温等离子体放电参数(放电时间、电极间距、电流、电压等)对胍胶降解的影响规律,表明胍胶的降解效果(以粘度、COD等为考察指标)与等离子的放电参数线性相关,等离子体活性物种的经时效应对胍胶的降解具有促进作用。