论文题目：氮化硅陶瓷的无压快速烧结机理及其在3D制造中的应用研究
摘要：高温烧结是先进陶瓷材料制造过程中的重要工艺环节,直接决定了产品的显微结构与理化性能。然而,陶瓷烧结过程大多耗时耗能,如何在提升产品性能的同时降低烧结温度、缩短烧结时间,是“双碳”战略目标带给陶瓷制造业的重要发展机遇及技术挑战。尤其是在增材制造技术高速发展的今天,积极研发适用于具有复杂宏观3D构形陶瓷产品的快速烧结技术,显得尤为必要。在此背景下,本课题以非氧化物陶瓷氮化硅（Si3N4）为模型材料,开展了面向先进陶瓷绿色制造的无压快速烧结新方法研究。通过系统分析微波烧结（MWS）与超快速高温烧结（UHS）对Si3N4陶瓷致密化、扩散相变、显微结构演变等过程,以及结构均匀性、力学等性能的影响效果与作用机制,从基础及应用层面获得对快速制造复杂3D结构Si3N4的更深入认识。本研究首先利用微波烧结以及常规无压气氛烧结（CS）两种烧结方式针对不同液相烧结助剂引入方式（机械球磨、化学混合、共沉淀包覆）的Si3N4陶瓷进行烧结。研究发现,相比于CS烧结方式,MWS的热效应与非热效应可以有效促进Si3N4液相形成、颗粒重排等过程,加速Si3N4的致密化。同时,通过MWS可以得到区别于CS的显微结构以及性能更优异的Si3N4陶瓷,但对扩散相变的促进作用会因液相烧结助剂相对于Si3N4的空间分布状态产生差异。因此,在MWS过程中,微波电磁场能够对Si3N4陶瓷的加热升温起促进作用,缩短烧结时间,但微波电磁场与材料的耦合作用会出现“选择性”,并不具有普遍适用性。其次,为了进一步实现Si3N4陶瓷的快速烧结与绿色制造,改用UHS技术进行高温制备,着重分析对比超快速升温与超短高温处理时间对Si3N4陶瓷液相烧结的作用效果与影响机制。结果表明,随着液相烧结助剂含量的增加,UHS得到的Si3N4陶瓷致密度不断提高,在20 wt%液相烧结助剂含量时达到最大值（91.62%）;随着保温时间的延长,Si3N4的致密化、相变程度也不断提高,并且UHS保温时间为30-120 s的Si3N4微观结构表明,通过UHS技术可以获得宏观结构完整,微观结构均匀的Si3N4样品;最终在平均加热速率875℃/min的UHS下,实现仅需300 s的烧结时间内得到相对密度大于96%、α-β转化率大于80%并具有区别于常规低速烧结显微结构的块状Si3N4陶瓷;因此,UHS除了大幅度缩短加工时间外,还是设计具有由长棒状β-Si3N4互锁双峰显微结构的有效方法。最后,本课题从实际应用角度出发,将增材制造与快速烧结技术相结合,对不同尺度下的3D打印Si3N4陶瓷进行无压快速烧结与制备。结果表明,UHS能够在极短时间（几分钟）内成功制备得到直径10 mm且具有较高致密度和结构完整性的复杂形状3D打印Si3N4陶瓷,但结构效应会导致复杂结构的Si3N4陶瓷致密化程度低于实心结构样品;而尺寸效应则会导致3D打印Si3N4陶瓷在超快速升温速率下产生形变,并且形变程度随着尺寸增大而提高,其中,直径20 mm的3D打印Si3N4样品弯曲形变程度最高;另外,UHS制备工艺也会对复杂3D结构Si3N4的烧结过程造成影响,3D成型方式的初始密度降低会增大烧结难度,高速升温和高碳烧结环境则被认为是导致3D打印Si3N4陶瓷产生双峰分布显微结构以及碳扩散现象的直接原因。因此,通过对多尺度复杂构型3D打印样品的无压快速烧结研究,将为实现陶瓷材料结构功能一体快速制造提供崭新的理论基础。本课题创新性地运用绿色高效外场辅助加热技术,将陶瓷增材制造与无压快速高温烧结巧妙结合,既立足于先进陶瓷3D制造的技术前沿,又着眼于制造业“碳达峰、碳中和”的战略愿景。本课题的开展,将为陶瓷材料的“先进制造、绿色制造”提供新的设计思路与实现方法,推动增材制造和陶瓷行业的创新发展与绿色升级。
关键词：氮化硅;液相烧结;微波烧结;超快速高温烧结;复杂3D结构
学科专业：机械工程（专业学位）
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 研究背景及意义
1.2 先进陶瓷材料的快速烧结技术
1.2.1 陶瓷材料的快速烧结方法与分类
1.2.2 陶瓷材料快速烧结技术原理
1.3 氮化硅陶瓷的高温烧结过程与机理
1.3.1 氮化硅陶瓷及其性能与应用
1.3.2 氮化硅陶瓷的液相烧结
1.4 快速烧结技术在氮化硅陶瓷多尺度结构设计与制造中的应用
1.4.1 复杂宏观结构氮化硅陶瓷的快速烧结与制造
1.4.2 复杂微观结构氮化硅陶瓷的快速烧结与制造
1.5 研究目标及内容
1.5.1 研究目标
1.5.2 研究内容
第二章 实验过程与性能表征
2.1 实验原材料
2.2 实验设备与实验过程
2.2.1 实验设备
2.2.2 粉体的制备
2.2.3 样品的成型
2.2.4 样品的烧结
2.2.5 样品的加工测试方法
第三章 基于微波烧结技术(MWS)的氮化硅陶瓷快速制造过程与机理研究
3.1 引言
3.2 实验过程
3.2.1 实验原料与烧结
3.2.2 实验测试方法
3.2.3 氮化硅陶瓷液相烧结助剂的空间分布调控与表征
3.3 结果与讨论
3.3.1 微波电磁场对氮化硅陶瓷液相烧结致密化的影响
3.3.2 微波电磁场对氮化硅陶瓷液相烧结扩散相变的影响
3.3.3 微波电磁场对氮化硅陶瓷液相烧结显微结构演化及产品力学性能的影响
3.4 本章小结
第四章 基于超快速高温烧结技术(UHS)的氮化硅陶瓷快速制造过程与机理研究
4.1 引言
4.2 实验过程
4.2.1 实验原料与烧结
4.2.2 实验测试方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 液相烧结助剂含量对UHS制备氮化硅陶瓷的影响
4.3.2 UHS过程对氮化硅陶瓷结构完整性与均匀性的影响
4.3.3 超快速升温对氮化硅陶瓷液相烧结过程的影响
4.4 本章小结
第五章 多尺度3D成型氮化硅陶瓷的无压快速烧结与制备研究
5.1 引言
5.2 实验过程
5.2.1 实验原料与烧结
5.2.2 实验测试方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 3D成型氮化硅陶瓷UHS制备过程的模拟仿真与温度场分析
5.3.2 3D成型氮化硅陶瓷UHS制备过程的结构及尺寸效应
5.3.3 3D成型氮化硅陶瓷UHS制备过程的工艺影响
5.4 本章小结
结论与展望
参考文献
致谢